Наступает XIX век. В 1801 году императором Всероссийским становится Александр I, взявшийся за реформы практически всех сфер жизни страны. Образование не стало исключением. Указом от 5 февраля (24-го января по ст. с.) 1803 года, утверждавшим предварительные правила народного просвещения, государь Александр I призывает своих верноподданных принимать участие в устройстве учебных заведений.
1804 год. По указанию деятеля русского просвещения Михаила Никитича Муравьева и ярославского губернатора Михаила Николаевича Голицына в городе организовано чтение лекций профессорами Московского университета (3, с. 4). Эти публичные лекции проводят в Доме призрения ближнего (совр. ул. Кирова, 8.) дважды в неделю, по средам и субботам, с 16 часов (2, с. 21).
9 февраля (28 января по ст. с.) 1805 года Александр I подписывает Устав Ярославского училища высших наук, учрежденного Высочайшим указом от 18 (6) июня 1803 года. Согласно Уставу, училище «в незабвенную память патриотического подвига [мецената] Павла Григорьевича Демидова» названо Демидовским (1, с. 6).
Первым событием наступившего 1806 года можно назвать появление в Ярославском высших наук училища благородного пансиона. Открытие его состоялось 27(15 по ст. с.) января, и основной задачей учебного заведения была подготовка детей дворян к поступлению в Демидовское училище, имеющее статус университета.
В 1808 году в Ярославском Демидовском высших наук училище со статусом университета, учрежденном в 1803 году на средства мецената Павла Демидова, полный преподавательский состав. Еще в 1805 году первым Уставом вуза было определено, что в училище работают «семь профессоров и, кроме того, обыкновенно 6-7 учителей для занятий с пансионерами училища» (4, с. 49).
В 1810 году в Демидовском высших наук училище учатся 37 студентов: 24 юноши содержатся на средства основателя училища Павла Демидова, 13 (т.наз. своекоштных) студентов платят за обучение сами (3, с. 12).
В 1812 году министр народного просвещения граф Алексей Разумовский представляет государю Александру I «высочайший доклад» о расширении Ярославского Демидовского высших наук училища. К докладу приложен план фасада и внутренних помещений нового корпуса вместо уничтоженного в 1811 году флигеля, находившегося рядом с главным зданием училища на Стрелке.
10 июня (29 мая по ст.ст.) 1813 года проходит торжество в честь основания нового корпуса Демидовского высших наук училища. В 9 утра проректор (первое лицо учебного заведения), профессора и студенты возносят в Успенском соборе Ярославля молитвы о ниспослании на новый дом благословения.